Ha iniziato la sua carriera negli anni '80, dopo aver lasciato la Central School of Speech and Drama (CSSD) di Londra. Le sue prime apparizioni sul palcoscenico e sullo schermo hanno ottenuto recensioni positive, fino ad ottenere particolare notorietà grazie alle sue interpretazioni nella serie televisiva Cold Feet e nel film Svegliati Ned. In seguito ha ottenuto il ruolo da protagonista nel film carcerario di Peter Cattaneo Lucky Break del 2001 e lo stesso anno ha ottenuto la parte del personaggio principale della serie Murphy's Law, ruolo costruito su misura su di lui da Colin Bateman. Nel 2002 ha vestito i panni di Ivan Cooper in Bloody Sunday, acclamata ricostruzione dei drammatici eventi del 1972, per la regia di Paul Greengrass: questa interpretazione gli è valsa il premio British Independent Film Award per il miglior attore. È apparso anche nel film di Danny Boyle Millions, in cui è il padre dei due giovanissimi protagonisti della vicenda. Nel 2007 è stato l'interprete principale della miniserie della BBC Jekyll, trasposizione moderna della novella classica di Robert Louis Stevenson, in cui Nesbitt si è fatto apprezzare per la sua capacità di dar vita in modo convincente ad entrambi i personaggi chiave del racconto, il mostruoso e dissennato Jekyll e il suo alter ego umano. In Italia la serie è apparsa per ora solo sulle reti satellitari del circuito Sky.
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